Wstęp
W ostatnich latach materiały dwuwymiarowe (2D), takie jak grafen [1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8]], fosforen [9], [10], [11]] i dichalkogenki metali przejściowych (TMD) [[12], [13], [14], [15], [16], [17]] były przedmiotem wielu badań z zakresu optoelektroniki [[18], [19], [20], [21]], katalizy [[6], [22], [23]], spintroniki [[4] , [24], [25], [26]] urządzeń. Ponieważ Geim i in. pierwszy eksfoliowany grafen z grafitu w 2004 r., TMD o strukturach podobnych do grafenu przyciągnęły wiele uwagi [[15], [27], [28], [29], [30]]. Jako typowy materiał TMD o doskonałych właściwościach elektronicznych, magnetycznych i optycznych, jednowarstwowy WS2posiada szerokie zastosowanie w dziedzinie czujników optoelektronicznych i fotodetektorów. Obecnie możliwa jest również synteza jednowarstwowego WS2eksperymentalnie stosując różne podejścia, takie jak niskociśnieniowa metoda chemicznego osadzania z fazy gazowej [31], siarkowanie ultracienkim WO3filmów [32] oraz syntezę monowarstwy WS2w różnych warunkach przy użyciu kwarcowego pieca rurowego [33]. Jednowarstwowy WS2stał się jednym z gorących materiałów do badań w ostatnich latach.
Adsorpcja [[34], [35], [36], [37], [38], [39]] i domieszkowanie [40] są skutecznymi sposobami regularnego elektronicznego, magnetycznego i optycznego zachowania materiałów 2D. Cui i in. odkryli, że więcej transferów ładunku można stymulować w przypadku monowarstwy MoS2po domieszkowaniu Sb, a zdolność absorpcji zwiększa się dla MoS2po domieszkowaniu Sb w obszarach widzialnych i ultrafioletowych. Ponadto Sb domieszkowano MoS2może również modulować struktury pasmowe MoS2[41]. Ramasubramaniam i in. badali monowarstwę MoS domieszkowaną Mn2system za pomocą teorii funkcjonału gęstości (DFT) i metody Monto Carlo. Wyniki wykazały, że układ ma uporządkowanie ferromagnetyczne w temperaturze pokojowej i jest potencjalnie rozrzedzonym magnetycznym materiałem półprzewodnikowym [42]. Wang i in. wskazało, że dla MoS można wprowadzić zachowanie magnetyczne2po adsorpcji przez atomy V, Cr, Fe, Co, Cu, Sc i Mn [43]. Zhao i in. odkryli również, że domieszkowanie metalem przejściowym może indukować pole magnetyczne w monowarstwach TMD [44]. Luo i in. wskazali, że adsorpcja metalu przejściowego jest korzystna dla szerokiego zastosowania czarnego fosforu w katalizie i spintronice [45]. Chen i in. wskazali, że momenty magnetyczne mogą być indukowane dla Cr, Mn, Fe, Co i Cu zaadsorbowanego g-GaN [46]. Cui i in. wykazali, że g-GaN zaadsorbowany na metalu przejściowym może regulować właściwości elektroniczne, magnetyczne i optyczne [47]. Zhang i in. stwierdzili, że WS z domieszką Cu2może zwiększyć przewodnictwo elektryczne WS2[48]. Li i in. zbadali, że V, Nb i Ta domieszkowały WS2układy wykazują właściwości półmetaliczne [49]. Modulacja zaadsorbowanego metalu WS2nadal nie jest systematycznie badany pod względem zachowań elektronicznych, magnetycznych i optycznych. Dlatego w pracy zbadano strukturę pasma, różnicę gęstości ładunku, gęstość spinu i widmo absorpcji WS2po adsorpcji przez metal (M-WS2) będą systematycznie badane.
W tym artykule rozważamy strukturę pasma, gęstość stanów i widmo adsorpcji wewnętrznego WS2. Co najważniejsze, przeanalizowaliśmy energię adsorpcji, strukturę pasma, różnicę gęstości ładunku, gęstość spinu i widmo absorpcji systemów dla WS2po adsorpcji metalu za pomocą DFT w oparciu o podstawowe obliczenia. Stwierdza się, że WS2po adsorpcji Ag, Au, Ca, Cr, Fe, Li, Mn, Mo, Na, Nb, Ni i Ti pojawiają się zachowania magnetyczne. Ca-, Li- i Na-WS2systemy wykazują właściwości metali. Ponadto adsorpcje Ca i Nb na WS2zwiększyć wchłanianie WS2w obszarze ultrafioletowym. W kolejnej części artykułu przedstawiono modele i metody obliczeniowe. Szczegółowe wyniki atomów metali zaadsorbowanych na WS2pojedyncza warstwa znajdują się w sekcji wyników i dyskusji. Na koniec w ostatniej części znajduje się konkluzja.
Fragmenty sekcji
Modele i metody obliczeniowe
W oparciu o teorię funkcjonału gęstości (DFT) [50], elektronowe, magnetyczne i optyczne właściwości absorpcyjne M−WS2systemy zostały przeprowadzone w ramach wiedeńskiego pakietu symulacji ab initio (VASP) [[50], [51]] przy użyciu obliczeń opartych na pierwszych zasadach. WS2został wybrany doP63/mmcgrupa kosmiczna. GGA-PBE (uogólnione przybliżenie gradientu funkcjonału Perdew-Burke-Ernzerhof) [52], [53]] jest używane do leczenia interakcji wymiana-korelacja. Chociaż metoda PBE zawsze zaniża
Wyniki i dyskusja
Rys. 1. (a) przedstawia widok z góry i z boku zoptymalizowanej konstrukcji skonstruowanego 4×4×1 WS2model superkomórki. Obliczyliśmy stałą sieciową wewnętrznego WS2jako a=b=3,19Å, co jest zgodne z wynikami Han i in. [56]. Yelgel i in. użył pakietu Quantum ESPRESSO (QE) do obliczenia stałej sieci pojedynczej warstwy WS2wynosi 3,173Å [57]. Musa i in. poinformował, że stała sieciowa WS2pojedynczej warstwy o eksperymentalnej wartości 3,15Å i DFT-PBE
Wnioski
Po pierwsze, struktura pasmowa, gęstość stanów i widmo adsorpcji wewnętrznego WS2zostały zbadane. Znaleźliśmy tę pojedynczą warstwę WS2jest półprzewodnikiem z bezpośrednią przerwą energetyczną. Pasmo wzbronione pojedynczej warstwy WS2wynosi 1,78eV. VBM i CBM jednowarstwowego WS2wywodzą się głównie z W-5Di S-3Porbitale. Ponadto najbardziej stabilne miejsca adsorpcji różnych metali zaadsorbowanych WS2systemy są różnorodne.
Następnie przeanalizowaliśmy głównie strukturę pasma, różnicę gęstości ładunku, gęstość spinu i
Oświadczenie o wkładzie autorskim CRediT
Kunqi Yang:Konceptualizacja, Pisanie – projekt oryginalny, Metodologia.Zhen Cui:Nadzór, pisanie – recenzja i redakcja.Enling Li:Nadzór, pisanie – recenzja i redakcja.Yang Shen:Oprogramowanie, walidacja.Lin Zhang:Oprogramowanie, walidacja.Mama Deminga:Oprogramowanie, walidacja.Zhihao Yuan:Opieka nad danymi.Janbo Dong:Opieka nad danymi.Shuang Zhang:Oprogramowanie, walidacja.
Deklaracja konfliktu interesów
Autorzy oświadczają, że nie mają żadnych znanych konkurencyjnych interesów finansowych ani powiązań osobistych, które mogłyby mieć wpływ na prace opisane w tym artykule.
Podziękowanie
Praca ta została sfinansowana przezNarodowa Fundacja Nauk Przyrodniczychz Chin (nr.12104362), plan badań podstawowych nauk przyrodniczych w chińskiej prowincji Shaanxi (program nr.2021JM-336),Chińska Fundacja Nauki podoktoranckiej(Program nr.2020M683684XB) oraz Program Badań Naukowych finansowany przez Departament Edukacji Prowincji Shaanxi (Program nr.21JK0789).
Polecane artykuły (6)
Artykuł naukowy
Synteza sześciennego Mn2O3 i jego wydajność katalityczna w aktywacji nadtlenomonosiarczanu do degradacji MB
Fizyka chemiczna, tom 571, 2023, artykuł 111912
W tym badaniu mundur Mn2O3sześcienny o wielkości 0,6–1,1 µm przygotowano przy użyciu prostej metody wytrącania-kalcynacji węglanów i zbadano jego działanie w aktywacji peroksymonosiarczanu (PMS) w celu degradacji błękitu metylenowego (MB). Przeprowadzono jednoczynnikowy eksperyment w celu zbadania degradacji MB, przyjmując parametry procesu jako zmienne, takie jak ilość katalizatora, dawka PMS, początkowe stężenie MB, temperatura reakcji i współistniejące aniony. Wyniki pokazały, że stopień degradacji MB wynoszący 81,49% został osiągnięty w ciągu 50 minut w warunkach reakcji: Mn2O3ilość 0,1 g/L, dawka PMS 0,6 mmol/L, stężenie MB 10 mg/L, całkowita objętość 500 ml i temperatura reakcji 25°C. Ponadto stwierdzono, że wprowadzenie C2O42-lub PO43-miało negatywny wpływ na degradację MB, ze współczynnikiem hamowania sięgającym odpowiednio 33,08% i 17,47%. Jednak kl-nie miał wpływu hamującego na degradację MB. Ponadto reaktywne gatunki w systemie Mn2O3/PMS zidentyfikowano za pomocą testów elektronowego rezonansu paramagnetycznego (EPR), a wyniki wykazały, że •OH, SO4•-, • O2–I1O2wszyscy uczestniczyli w procesie degradacji MB. Co więcej, mn2O3wykazywał stabilną wydajność katalityczną podczas czterech kolejnych przebiegów cyklicznych, co wskazuje, że tak przygotowany sześcienny Mn2O3oczekuje się, że będzie potencjalnym katalizatorem aktywacji PMS i oczyszczania ścieków barwnikowych.
Artykuł naukowy
Podstawy obliczeniowe dimeryzacji para-aminotiofenolu do dimerkaptoazobenzenu na powierzchni miedzi
Fizyka chemiczna, tom 571, 2023, artykuł 111910
(Video) Talks - Novel Electronic and Magnetic Phases - Brad RAMSHAW, Cornell UniversityChemiczna przemiana PATP (Do-aminotiofenol) zaadsorbowany na miedzi do jego dimeru DMAB (p, p'-dimerkaptoazobenzen) po napromieniowaniu laserem badano obliczeniowo przy użyciu uogólnionego przybliżenia gradientu dla funkcjonałów korelacji wymiany PW91PW91. Atomy miedzi potraktowano relatywistycznymi efektywnymi potencjałami rdzenia (RECP) za pomocą (LANL2DZ), a dla atomów C, H, N i S zastosowano zestaw bazowy 6–311+G(d,p). Symulowane widmo SERS (spektroskopia ramanowska wzmocniona powierzchniowo) DMAB na klastrze miedziowym zostało zaobserwowane w doskonałej zgodności z obserwowanym eksperymentalnie SERS PATP na miedzi. Zatem wzmocnione sygnały obserwowane w SERS PATP nie były wzmocnionymi b2tryby PATP, ale były to aGtryby DMAB, który powstaje w wyniku katalitycznej reakcji sprzęgania powierzchniowego.
Artykuł naukowy
Wpływ elektrolizy cząsteczek wody w stanie gazowym przy różnych napięciach i częstotliwościach wyładowań koronowych na charakterystykę pracy i emisji spalin silnika benzynowego
Chemical Physics Letters, tom 822, 2023, artykuł 140494
Wśród różnych problemów związanych z zanieczyszczeniem powietrza emisje spalin z silników spalinowych stały się jednym z głównych problemów społeczeństwa. W badaniu tym przeanalizowano układ wodny i system plazmowy zainstalowany w kolektorze dolotowym, aby zbadać wpływ dodatkowych substancji wytwarzanych w wyniku elektrolizy nasyconych gazowych cząsteczek wody na osiągi silnika i emisję spalin. Wyniki wskazują, że elektrolizujące gazowe cząsteczki wody wytwarzają wodór i tlen przy różnych napięciach i częstotliwościach korony, co wpływa na efektywność energetyczną i specyficzne zużycie paliwa (BSFC) silników spalinowych. Ponadto wpływa na stężenie węglowodorów (HC), tlenku węgla (CO) i tlenków azotu (NOX). Wynik pokazuje, że moc silnika wzrosła o 2,5%, BSFC spadło o 3%, a CO spadło o 9%. Jednak wynik wskazuje, że HC wzrosło o 29%, a NOXwzrosła o 21%. Podsumowując, elektroliza nasyconych gazowych cząsteczek wody w plazmie nietermicznej poprawia osiągi silnika, ale zwiększa stężenie HC i NOX. Jednak zmiany w wydajności i emisji spalin są zauważalne tylko przy wyższych częstotliwościach zapłonu plazmy nietermicznej, a zmiany wydajności przy niższych częstotliwościach są jak przy użyciu samego układu wodnego.
(Video) Electronic Absorption and Emission SpectraArtykuł naukowy
Quasidegeneracja (H2C=B=CH2)– boratowo-alkenowego syntonu i (H3B–C≡CH)– podstawionego borylem anionu acetylenowego indukowana nadmiarowym przyłączeniem elektronów
Chemical Physics Letters, tom 822, 2023, artykuł 140492
Metodą ab initio zbadaliśmy obojętny i anionowy BC2H4systemy. Stwierdzono, że najbardziej stabilny obojętny izomer odpowiada H2CBCH2Struktura. Wśród innych obojętnych izomerów, H3System B-CCH został zidentyfikowany jako izomer o najwyższej energii. Stwierdzono, że kolejność energetyczna izomerów anionowych jest różna, ponieważ (H2CBCH2)–i H3B-CCH)–gatunki zostały zidentyfikowane jako prawie izoenergetyczne i najbardziej stabilne. Efekt energetyczny spowodowany nadmiernym przyłączeniem elektronów okazał się odpowiedzialny za renderowanie (H3B-CCH)–izomer najbardziej stabilny na anionowej powierzchni energii potencjalnej. Energie pionowego oderwania elektronów (1,71–4,32 eV) charakteryzujące (BC2H4)–przewidywano i omawiano aniony.
Artykuł naukowy
Modulacja fotodetektora opartego na DNA: hybrydyzacja wirus-chromofor
Fizyka chemiczna, tom 571, 2023, artykuł 111899
W ostatnich latach wiele uwagi poświęcono właściwościom optycznym materiałów biologicznych. Wielu badaczy skupiło się na projektowaniu bramek optycznych opartych na przełączalnych materiałach organicznych, takich jak sekwencje DNA. W niniejszej pracy proponujemy projekt fotodetektora molekularnego. Zastosowaliśmy konfigurację opartą na sekwencjach wirusa zapalenia wątroby typu delta (HDV) i pasożyta Toxocara canis na platformie fotodetektora. Chromofor jest stosowany jako zaburzenie wstawione w sekwencję DNA HDV w celu poprawy właściwości optycznych układu. Pokazujemy, że transport ładunku w systemie może być przełączany między trybami ON/OFF. Pokazujemy, że prąd elektryczny napędzany światłem w obecności chromoforu można poprawić do około 0,89. Na koniec pokazujemy również, że możliwe jest zwiększenie wydajności fotodetektora poprzez dostosowanie struktury i konfiguracji systemu.
Artykuł naukowy
Badanie polarymetryczne wewnętrznej rotacji (1R,4R)-(+)-kamfory w rozpuszczalnikach organicznych
Fizyka chemiczna, tom 571, 2023, artykuł 111904
Aktywność optyczna, czyli zdolność cząsteczki chiralnej do obracania płaszczyzny światła spolaryzowanego liniowo, zmienia się w zależności od rozpuszczalnika cząsteczek chiralnych w roztworze. Próbując wyprowadzić zależności między właściwościami rozpuszczalnika a aktywnością optyczną substancji rozpuszczonej, zmierzono wewnętrzne obroty (+)-kamfory w rozpuszczalnikach organicznych w temperaturze otoczenia za pomocą polarymetru laserowego o długości fali 532 nm. Wewnętrzne wartości rotacji analizowano stosując różne właściwości rozpuszczalnika jako niezależne parametry. Nasze wyniki sugerują, że dipolarność rozpuszczalnika, kwasowość rozpuszczalnika i względna przenikalność rozpuszczalnika są słabo skorelowane z wewnętrzną rotacją (+)-kamfory, podczas gdy polaryzowalność rozpuszczalnika, zasadowość rozpuszczalnika i rozpuszczalność (+)-kamfory nie wykazują istotnej korelacji z aktywnością optyczną. Wyraźne chemiczne podstawy wpływu rozpuszczalnika na aktywność optyczną pozostają nieuchwytne.
© 2023 Elsevier B.V. Wszelkie prawa zastrzeżone.